大连化物所实现温和条件下甲烷羰基化制乙酸新突破
2025-06-11 14:49
来源:中国科学院
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近日,中国科学院大连化学物理研究所的研究团队在含氧化合物转化领域取得了重要进展。邓德辉教授、崔小菊副教授和于良研究员领导的研究小组,在包括室温在内的温和条件下,成功实现了甲烷(CH4)与一氧化碳(CO)和氧气(O2)直接羰基化生成乙酸(CH3COOH)的反应。这一成果为将天然气升级为可运输的液体化学品提供了一种新的有前景的途径。

在《美国化学会志》发表的研究中,该团队利用新型MoS2限制的Rh-Fe双中心催化剂,在25°C的温和条件下,获得了高达90.3%的乙酸选择性和26.2 μmol g cat. –1 h –1的生产率,这一成绩显著优于以往报道的催化体系。

研究人员发现,MoS2中受限的Fe位点能够激活氧气,形成高活性的Fe=O物种。这些物种即使在室温下也能将甲烷分解为CH3物种,随后这些CH3物种与相邻Rh位点上吸附的CO结合,形成关键的CH3CO中间体,进而生成乙酸。

Rh-Fe位点的独特结构为反应提供了协同催化性能,有效平衡了C-H活化和C-C偶联,解决了在温和条件下甲烷羰基化为乙酸时活性和选择性之间的权衡问题。

邓德辉教授表示:“我们的研究为设计甲烷氧化羰基化为乙酸的高效催化剂开辟了新的途径。”这一成果不仅有助于提升天然气资源的利用效率,还为相关领域的催化剂设计提供了新的思路。

更多信息: Jun Mao 等,《在 MoS2 受限 Rh-Fe 位点上,甲烷在温和条件下转化为乙酸》,《美国化学会志》 (2025)。期刊信息: 美国化学会志

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