研究人员开发出用于锂离子电池的高性能高熵富锂层状氧化物正极
2024-12-03 11:34
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伍斯特理工学院的研究人员与韩国和伊利诺伊州的同事一起开发了用于锂离子电池的高熵富锂层状氧化物阴极 (HE-LLO)。有关他们工作的论文发表在《电源杂志》上。

高熵氧化物 (HEO) 因其稳定的固态相和成分灵活性而成为锂离子电池 (LIB) 的有前途的正极材料。本文,我们研究了一种新型非等摩尔高熵正极材料的结构和电化学性质,称为高熵富锂层状氧化物 (HE-LLO,Li 1.15 Na 0.05 Ni 0.19 Mn 0.56 Fe 0.02 Mg 0.02 Al 0.02 O 1.97 F 0.03 ),并与原始富锂层状氧化物 (PR-LLO,Li 1.2 Ni 0.2 Mn 0.6 O 2 )进行了比较。多种阳离子(Na +、Al 3+、Mg 2+、Fe 3+)和阴离子(F −)加入HE-LLO中引入了成分多样性,并通过熵稳定效应增强了结构稳定性。

理论计算证实,HE-LLO 的构型熵明显高于 PR-LLO,支持其高熵特性。电化学评估表明,HE-LLO 表现出相当好的容量保持率,在 200 次循环后,0.5C 放电容量保持率为 76.8%,而 PR-LLO 仅为 36.2%。

即使在高温条件下,HE-LLO 的表现也优于 PR-LLO,在 5C 下经过 100 次循环后仍保持 76.1% 的放电容量,而 PR-LLO 仅保持 12.4%。这些增强归因于 HE-LLO 改进的相可逆性和更高的 Li +离子扩散系数,通过使用同步加速器 X 射线技术的原位表征以及密度泛函理论 (DFT) 计算进行了验证。这些发现凸显了非等摩尔 HEO 作为高性能阴极材料新设计策略的前景。

—Kim等人

研究团队表示,层状氧化物阴极面临的挑战可以通过引入高熵概念来解决——高熵概念的特征是包含五种或更多种元素,其构型熵达到或超过 1.5R,其中 R 代表理想常数(R = 8.314 J/mol·K)。将这些元素组合起来的灵活性提供了独特的优势,允许定制材料设计来修改阴极性能。虽然高熵策略最初应用于传统金属合金,但最近已扩展到包括非等摩尔金属氧化物。
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